Aykroyd đã đính hôn trong thời gian ngắn với nữ diễn viên Carrie Fisher. Ông cầu hôn cô trên phim trường The Blues Brothers trong cảnh quay bạn gái bị hắt hủi của Jake Blues của John Belushi khi đang cố giết cả hai anh em. Cuộc đính hôn kết thúc khi cô làm hòa với bạn trai cũ, nhạc sĩ Paul Simon. Năm 1983, ông kết hôn với nữ diễn viên Donna Dixon; họ gặp nhau trên phim trường Doctor Detroit phát hành cùng năm. Họ tiếp tục xuất hiện cùng nhau trong bốn bộ phim bổ sung: Spies Like Us (1985); Twilight Zone: The Movie (1983); The Couch Trip (1988); và Exit to Eden (1994). Họ có với nhau ba cô con gái, Danielle (nổi tiếng với nghệ danh Vera Sola), Stella và Belle.

Aykroyd vẫn giữ gốc gác Canada với tư cách là một cư dân lâu năm của Sydenham, Ontario, với bất động sản của mình trên Hồ Loughborough.

Trong một cuộc phỏng vấn NPR năm 2004 với người dẫn chương trình Terry Gross, Aykroyd cho biết ông từng được chẩn đoán khi còn nhỏ tuổi bị mắc hội chứng Tourette (TS) cũng như hội chứng Asperger (AS). Ông tuyên bố rằng TS của ông đã được điều trị thành công bằng liệu pháp.[17] Vào năm 2015, ông kể lại trong một cuộc phỏng vấn của HuffPost Show với người dẫn chương trình Roy Sekoff và Marc Lamont Hill rằng AS của mình "chưa bao giờ được chẩn đoán", mà là "kiểu tự chẩn đoán" dựa trên một số đặc điểm của riêng ông.[18]

Aykroyd là cựu chỉ huy dự bị của sở cảnh sát ở Harahan, Louisiana, làm việc dưới quyền Cảnh sát trưởng Peter Dale. Aykroyd luôn mang theo huy hiệu của mình.[19] Ông hiện là phó sĩ quan dự bị của Sở Cảnh sát trưởng Quận Hinds ở Quận Hinds, Mississippi. Aykroyd còn hỗ trợ đội sĩ quan dự bị bằng một buổi hòa nhạc gây quỹ cùng với các ca sĩ nhạc blues và phúc âm khác ở Mississippi.[20]

Aykroyd đam mê không gian ngoài trời, địa chất và cổ sinh vật học mà anh cho rằng đã xem cha mình làm việc xây dựng Đường Gatineau Parkway, bao gồm việc cho nổ qua các thành tạo đá granit để làm thành đường cao tốc.[21] Niềm đam mê này đã khiến Aykroyd tham gia cùng nhà cổ sinh vật học nổi tiếng người Canada, Tiến sĩ Philip J. Currie vào một số cuộc khai quật, bao gồm cả các cuộc khai quật gây quỹ và gala với tư cách là người gây quỹ cho việc xây dựng Bảo tàng Khủng long Philip J. Currie tại Wembley, Alberta.[22] Để ghi nhận những đóng góp của Aykroyd, nhà hát của bảo tàng được đặt tên là Nhà hát Gia đình Aykroyd.[23]

Tâm linh và UFO

Aykroyd tự coi mình là một người theo thuyết duy linh, nói rằng:

Tôi là một người theo thuyết duy linh, một người tự hào đeo huy hiệu chủ nghĩa duy linh. Thông linh và nghiên cứu tâm linh đã diễn ra trong nhiều, nhiều năm.... Rất nhiều người đã nhìn thấy linh hồn, nghe thấy một giọng nói, hoặc cảm thấy nhiệt độ lạnh. Tôi tin rằng chúng ở giữa đây và ở đó, chúng tồn tại giữa chiều không gian thứ tư và thứ năm, và chúng thường xuyên đến thăm chúng ta.[24]

Ông cố của Aykroyd, một nha sĩ, là một nhà huyền bí học đã trao đổi thư từ với nhà văn Sir Arthur Conan Doyle về chủ đề Tâm linh, và là thành viên của Hội Lily Dale.[24] Ngoài thuyết duy linh, Aykroyd còn quan tâm đến nhiều khía cạnh khác của hiện tượng huyền bí, đặc biệt là UFO. Ông hiện là thành viên trọn đời và là cố vấn chính thức của Hollywood cho Mạng lưới UFO Song phương. Cùng với những sở trường này, từ năm 1996 đến năm 2000, ông làm việc với tư cách là "người dẫn chương trình" của Psi Factor: Chronicles of the Paranormal, với tuyên bố mô tả các trường hợp được rút ra từ kho lưu trữ của "Văn phòng Điều tra và Nghiên cứu Khoa học". Năm 2005, Aykroyd sản xuất DVD mang tên Dan Aykroyd: Unplugged on UFOs.

Aykroyd từng được nhà nghiên cứu UFO David Sereda phỏng vấn trong 80 phút nhằm thảo luận sâu về nhiều khía cạnh của hiện tượng UFO.[25]

Ngày 29 tháng 9 năm 2009, Peter Aykroyd Sr., cha của Dan, đã xuất bản một cuốn sách có tựa đề A History of Ghosts. Cuốn sách này ghi lại lịch sử tham gia của gia đình vào phong trào Duy linh, mà Aykroyd dễ dàng đề cập đến. Aykroyd đã viết lời giới thiệu và cùng cha tham gia một loạt các hoạt động quảng bá sách, bao gồm buổi ra mắt ở New York và Toronto, xuất hiện trên kênh Larry King Live và Coast to Coast AM, và nhiều sáng kiến ​​quan hệ công chúng khác. Năm 1997, Ủy ban Điều tra Hoài nghi (CSICOP) đã trao tặng Aykroyd giải thưởng Snuffed Candle Award do vắng mặt vì đã tổ chức Psi Factor và là người "người quảng bá lâu dài... cho những câu chuyện huyền bí". Sau giải thưởng, Joe Nickell đã viết thư cho Aykroyd yêu cầu nghiên cứu đằng sau "vụ việc" được trình bày trên Psi Factor, đặc biệt là tuyên bố rằng các nhà khoa học NASA đã "bị giết trong khi điều tra một vụ rơi thiên thạch và những quả trứng khổng lồ được tìm thấy và ấp, sinh ra một con bọ chét có kích thước như vậy của một con lợn".[26]